Caractéristiques des émissions d'échappement sur route et potentiels de formation d'ozone des COV provenant des véhicules à essence, diesel et gaz de pétrole liquéfié

POINTS FORTS

  • Les COV de divers types de véhicules ont été étudiés systématiquement avec le PEMS.
  • Les composés aromatiques et les alcanes étaient les principaux groupes de COV provenant des gaz d'échappement des véhicules en service.
  • Les aromatiques étaient les principaux contributeurs du total des OFP, représentant 49.6 à 93.4 %.
  • Le naphtalène était l'espèce de COV la plus abondante émise par le HDDT, représentant 31.8 %.
  • Les conditions routières ont eu un impact important sur les émissions de COV à l'échappement.

Mots clés: Composés organiques volatils (COV), Potentiel de formation d'ozone (OFP), Système portable de mesure des émissions (PEMS), Véhicule à essence, Camion diesel, Bus à gaz de pétrole liquéfié

RÉSUMÉ

Les composés organiques volatils (COV) des véhicules à moteur contribuent grandement à la formation d'ozone au niveau du sol, en particulier dans les régions des mégapoles. Alors que les variations des émissions de COV à l'échappement ainsi que les technologies des véhicules et les conditions routières sont rarement étudiées de manière systématique. Ainsi, les émissions de COV à l'échappement des véhicules en circulation, y compris les véhicules légers à essence (LDGV), les camions légers diesel (LDDT), les camions lourds diesel (HDDT) et les autobus hybrides gaz de pétrole liquéfié-électricité ( LPGB), ont été échantillonnés avec un système portable combiné de mesure des émissions (PEMS). Un total de 102 espèces individuelles de COV ont été quantifiées par un détecteur de spectrométrie de masse à chromatographie en phase gazeuse (GC-MSD), et l'échelle de réactivité incrémentielle maximale (MIR) a été utilisée pour calculer les potentiels de formation d'ozone (OFP). Les résultats ont montré que les aromatiques et les alcanes étaient les principaux groupes de COV, quel que soit le type de véhicule, représentant 68.1 à 98.0 %. Pour le LDGV, l'i-pentane, l'acétone et le propane étaient les trois principales espèces de COV. Le naphtalène, le dodécane et le n-undécane étaient les principaux constituants des COV dans les gaz d'échappement diesel. L'acétone était l'espèce de COV la plus abondante pour le LPGB, suivie de l'i-pentane, de l'ibutane et du n-butane. Les conditions routières ont eu un impact significatif sur les facteurs d'émission de COV. Plus précisément, les facteurs d'émission sur les routes urbaines étaient de 3.3 à 7.0 fois ceux de l'autoroute. Les OFP étaient respectivement de 70.7, 128.1, 2189.4 et 124.7 mg O3/km pour le LDGV, le LDDT, le HDDT et le LPGB ; les aromatiques étaient les principaux contributeurs, occupant 49.6 à 93.4 % du total des OFP. Les résultats ont indiqué que les facteurs d'émission et les espèces dominantes de COV étaient fortement affectés par les technologies des véhicules et les conditions routières, mais les aromatiques étaient le principal groupe pour la composition des COV et les OFP.

1. Introduction

Les composés organiques volatils (COV) présentent un intérêt particulier car nombre d'entre eux ont une réactivité chimique élevée et se comportent comme d'importants précurseurs de l'ozone troposphérique (Song et al., 2019). Les COV macromoléculaires ont été identifiés comme étant les principaux contributeurs à la formation d'aérosols organiques secondaires atmosphériques (Dai et al., 2010). Un nombre croissant de preuves suggèrent que certains COV, tels que le benzène, le toluène, l'éthylbenzène et le xylène (BTEX), ont des effets nocifs sur la santé humaine (par exemple, irritants, cancérigènes, mutagènes et tératogènes) (Hao et al., 2018 ; Ke et al ., 2018). Ces dernières années, les gaz d'échappement des automobiles sont devenus une source majeure de pollution atmosphérique anthropique, en particulier dans les zones urbaines (Garzon et al., 2015 ; Hui et al., 2018 ; Li et al., 2018). Compte tenu de la croissance soutenue et rapide du parc automobile en Chine et de l'intensité croissante de l'utilisation des véhicules (Huo et al., 2012), une meilleure compréhension des émissions de COV provenant des gaz d'échappement des véhicules est souhaitable pour le contrôle de la pollution atmosphérique grave dans les régions des mégapoles. .

Les profils chimiques des COV sont généralement exprimés en fractions pondérales des espèces individuelles par rapport aux émissions totales de COV. Des profils de COV précis et fiables sont les données de base pour la répartition des sources, l'évaluation de l'exposition pour la santé et les modèles de qualité de l'air (Qiao et al., 2012 ; Ou et al., 2014). À cette fin, un nombre croissant d'études ont été menées pour étudier les caractéristiques des émissions de COV de différents véhicules. Par exemple, Cao et al. (2016) ont étudié les caractéristiques des émissions de COV des voitures à essence équipées d'un PEMS. Ayoko et al. (2014) ont comparé la caractérisation des émissions de COV du GPL et des voitures particulières sur un dynamomètre de châssis. Certaines autres recherches ont également porté sur les COV des véhicules diesel (Yao et al., 2015a ; Wang et al., 2016 ; Jung et al., 2019). Cependant, toutes ces études ont été menées dans des conditions différentes avec différentes méthodes d'essai. À notre connaissance, les études systématiques sur les émissions de COV à l'échappement de différents types d'automobiles sont encore rares. Wang et al. (2017) ont résumé les profils de COV sur route de différentes catégories de véhicules en Chine sur la base de références de 2001 à 2016, mais les différences de qualité du carburant, de méthodes d'essai et d'espèces de COV dans différentes études pourraient entraîner de grandes incertitudes quant à la compréhension des profils de COV. de différentes catégories de véhicules. Ainsi, une recherche systématique basée sur la même méthode d'essai est nécessaire pour avoir une meilleure compréhension des caractéristiques d'émission de COV à l'échappement de différents types de véhicules.

Diverses méthodes ont été développées pour étudier les caractéristiques d'émission d'un seul véhicule ou de l'ensemble du parc. Les études en tunnel et les mesures en bord de route se sont avérées être les méthodes robustes pour obtenir les facteurs d'émission moyens de la flotte dans des conditions de conduite réelles, alors qu'elles peuvent être perturbées par les émissions par évaporation ou d'autres sources (Araizaga et al., 2013 ; Li et al., 2017 ; Zhang et al., 2018). Le banc d'essai est toujours utilisé pour étudier l'influence d'un seul facteur, tel que la propriété du carburant, le type de véhicule et le cycle de conduite pour sa bonne répétabilité. Cependant, ce résultat peut ne pas refléter les émissions d'échappement réelles sur route (Pang et al., 2014; Chen et al., 2018). Ainsi, le California Air Resources Board a développé le système portable de mesure des émissions (PEMS) pour les mesures des émissions des véhicules routiers (CARB, 1996). Le PEMS a été utilisé pour détecter les émissions gazeuses instantanées du tuyau d'échappement dans la situation de fonctionnement réelle, et maintenant certains polluants non réglementés pourraient également être testés ou échantillonnés avec la mise à niveau de l'instrument. Ces dernières années, le PEMS a été largement utilisé pour mesurer les émissions de CO, CO2, NOx et THC à l'échappement de différents types de véhicules (Huang et al., 2013 ; Kousoulidou et al., 2013 ; May et al., 2014 ; Wang et al., 2016 ; Bishop et al., 2019). Cependant, les rapports faisant référence aux émissions de COV mesurées avec le PEMS étaient encore limités et la plupart d'entre eux étaient principalement axés sur les véhicules à essence (Cao et al., 2016 ; Yao et al., 2016 ; Hao et al., 2018). Seules quelques publications faisaient référence aux caractéristiques d'émission de COV sur route des véhicules diesel équipés du système PEMS, tandis que la quantité d'espèces de COV et les résultats n'étaient pas toujours cohérents. Par exemple, les résultats de Yao et al. (2015a, 2015b) ont montré que le formaldéhyde et l'acétaldéhyde étaient les espèces de COV dominantes, mais le rapport de Wang et al. (2016) ont montré que l'abondance des alcanes était significativement plus élevée dans les émissions des véhicules diesel, suivie des aromatiques et des alcènes.

Dans cette étude, un système PEMS combiné à une unité d'échantillonnage de COV a été utilisé pour échantillonner les émissions de COV des tuyaux d'échappement sur route de différents types de véhicules, y compris les voitures à essence, les camions diesel et les autobus hybrides gaz de pétrole liquéfié-électricité. Les profils chimiques et les caractéristiques d'émission des COV du tuyau d'échappement ont été étudiés, puis les OFP des espèces de COV ont été évalués avec l'échelle MIR. Les résultats seraient importants pour mieux comprendre les caractéristiques des COV des véhicules modernes et fournir des implications pour l'atténuation de la pollution par l'ozone dans les zones urbaines.

2. matériaux et méthodes

2.1. Tester les véhicules et les itinéraires

Considérant que ces véhicules très polluants sont éliminés progressivement, sept véhicules typiques en service conformes à la Chine III-V ont été sélectionnés dans cette étude, dont deux voitures à essence (LDGV), trois camions diesel légers (LDDT), un diesel lourd camion (HDDT) et un bus hybride gaz de pétrole liquéfié-électricité (LPGB). Des informations détaillées pour chaque véhicule d'essai sont résumées dans le tableau 1.

Deux itinéraires (itinéraire A et itinéraire B) ont été désignés en fonction des différentes utilisations de ces véhicules testés. Plus précisément, la voie A a été sélectionnée pour les tests de LDDT, HDDT et LDGV, et la voie B était pour LPGB. Comme le montre la Fig. S1, la longueur totale de l'itinéraire A était d'environ 68 km, y compris les routes urbaines (en rouge), les routes de banlieue (en jaune) et les autoroutes (en bleu). Considérant que les camions sont principalement responsables du transport interurbain dans les agglomérations urbaines, les émissions de COV n'ont été échantillonnées que lorsque les camions circulaient respectivement sur les routes urbaines et les autoroutes. Pour les voitures à essence, trois cartouches ont été utilisées pour les prélèvements de COV sur les routes urbaines, suburbaines et routières, respectivement. L'itinéraire B (en vert) était l'itinéraire du bus n ° B12 à Zhengzhou, en Chine, et le trajet simple était d'environ 18 km, comprenant 29 stations. Pour simuler la montée et la descente des passagers, le bus testé devait s'arrêter pendant 10 s à chaque station. Deux bidons ont été utilisés pour l'échantillonnage des COV du test de bus, un pour le trajet de la gare de départ au terminus, et l'autre pour le trajet de retour. Chaque véhicule a été testé deux fois pour améliorer la fiabilité des résultats. Au total, 30 échantillons ont été obtenus lors de la campagne d'échantillonnage des COV. Pour s'assurer que ces véhicules pouvaient fonctionner dans des conditions normales, chaque véhicule a été conduit par son propriétaire tout au long du test, et tous les carburants répondant aux normes China VI provenaient d'une station-service PetroChina locale. L'analyse a montré que les incertitudes de la majorité des COV (65.7 % à 86.3 %) étaient inférieures au niveau de tolérance de 45 % pour les concentrations à des niveaux de ppb (10-9) (Hortwitz, 1982 ; Ayoko et al., 2014). Les plus grands écarts des espèces résiduelles de COV ont été principalement attribués aux très faibles concentrations (10-13 – 10-11).

2.2. Système d'échantillonnage des gaz d'échappement

Un SEMTECH ECOSTAR PLUS (Sensors Inc., États-Unis) combiné à une unité d'échantillonnage de COV supplémentaire a été utilisé pour mesurer les émissions d'échappement des véhicules dans des conditions de conduite réelles. Le schéma du système de mesure des émissions embarqué est illustré à la Fig. S2.

Le SEMTECH ECOSTAR PLUS contenait principalement trois unités : un analyseur de gaz, un système d'échantillonnage micro proportionnel (MPS) et un analyseur de particules (PM). L'analyseur de gaz a été utilisé pour mesurer les NOx avec un analyseur ultraviolet non dispersif (NDUV), le THC avec un détecteur d'ions à flamme d'hydrogène (FID) et le CO et le CO2 avec un analyseur infrarouge non dispersif (NDIR). Le SEMTECH-FEM (Sensors Inc., USA) et le SEMTECH-HTF (Sensors Inc., USA) ont été utilisés pour mesurer le débit d'échappement. Une sonde météorologique (WP) et un système de positionnement global (GPS) ont été utilisés pour enregistrer l'humidité ambiante réelle, la température et la latitude et la longitude instantanées. Toutes les données ont été collectées à une résolution temporelle de 1 seconde et transmises à un ordinateur portable en temps réel.

Le MPS est un système de dilution à flux partiel, qui a été utilisé pour diluer les gaz d'échappement échantillonnés du tube SEMTECH-FEM. Les gaz d'échappement dilués ont été divisés en deux volets, l'un dans le module SEMTECH-PFM pour l'échantillonnage du filtre PM, et l'autre dans le module SEMTECH-CPM pour la surveillance instantanée des PM. L'unité d'échantillonnage de COV a été connectée au SEMTECH ECOSTAR PLUS via le module SEMTECH-CPM. Des bidons Summa sous vide de 3.2 L (Entech Inst., États-Unis) ont été utilisés pour l'échantillonnage des émissions de COV. Le débit d'échantillonnage a été contrôlé par une soupape de restriction passive à environ 0.10 L/min pour les véhicules testés circulant sur la route A et environ 0.08 L/min pour les bus testés roulant sur la route B. Pour réduire l'adsorption des COV dans le processus d'échantillonnage, le Téflon des tubes ont été utilisés pour les jonctions.

2.3. Analyse COV

Les échantillons de COV ont été analysés par un détecteur de chromatographie en phase gazeuse-spectrométrie de masse (7890 GC-5975 MS, Agilent Technologies, USA) basé sur la méthode TO-15 (US EPA, 1999). Dans un premier temps, les échantillons de COV ont été dilués à environ 85 % de la pression atmosphérique avant analyse avec un dilueur automatique (modèle 2201A, Nutech, USA). Ensuite, les échantillons ont été pré-concentrés à l'aide d'un échantillonneur automatique 3600DS (Nutech, USA) et d'un pré-concentrateur 8900DS (Nutech, USA) avec un cryopiège à trois étages. Le premier cryopiège est un cryopiège traditionnel à billes de verre, qui peut capturer toutes les substances condensables, y compris tous les COV, l'humidité et le CO2. Le deuxième cryopiège est un piège multimédia Tenax, qui avait une forte capacité d'adsorption des COV mais n'absorbait pas l'humidité. La température de travail du deuxième cryopiège n'a été réglée qu'à environ 10 ℃ et le CO2 ne pouvait pas être condensé dans cet environnement. Ainsi, l'humidité et le CO2 seraient éliminés lorsque les échantillons seraient transférés du premier cryopiège au deuxième cryopiège. Le troisième était un piège cryo-focus traditionnel. Les COV seraient davantage condensés puis chauffés rapidement pour entrer dans la colonne pour les analyses chromatographiques via l'injection de désorption à chaud.

La vitesse de déplacement de chaque espèce de COV dans la colonne était différente après une certaine période en raison de sa capacité d'adsorption différente pour chaque composant. Par conséquent, les composants ont été séparés dans la colonne, puis ont été détectés et enregistrés séquentiellement dans le détecteur. Les composés cibles ont été analysés qualitativement sur la base du temps de rétention chromatographique et du diagramme de spectrométrie de masse, et les concentrations des échantillons ont été calculées avec la méthode standard externe. Au total, 102 COV ont été identifiés et mesurés, et les espèces sont présentées dans le tableau S1.

2.4. Assurance qualité et contrôle qualité (AQ/CQ)

Une procédure stricte d'AQ/CQ de l'échantillonnage et de l'analyse a été menée selon les critères mentionnés dans la méthode TO-15 pour assurer la qualité des données (US EPA, 1999). Avant l'échantillonnage, toutes les cartouches ont été rincées au moins cinq fois en remplissant et en évacuant à plusieurs reprises l'air zéro humidifié à l'aide d'un nettoyeur de cartouche (modèle 2101DS, Nutech, États-Unis). Afin de vérifier s'il y avait une contamination dans les canisters, un canister a été évacué après les procédures de nettoyage, rempli à nouveau d'azote pur, stocké au laboratoire pendant au moins 24 h, puis analysé de la même manière que les échantillons de terrain pour assurez-vous que tous les composés COV cibles n'étaient pas présents ou en dessous des limites de détection.

2.5. L'analyse des données

Les concentrations mesurées (ppbv) ont été converties en facteurs d'émission (g/km) avec les débits d'échappement et les distances parcourues au cours de chaque essai. Les données instantanées du débit d'échappement, du taux de dilution et de la vitesse ont été agrégées dans le temps. La formule (1) a été utilisée pour calculer les facteurs d'émission des COV totaux.

où EFTVOC est le facteur d'émission des COV totaux, mg/km ; Ci est la concentration des espèces de COV i (i ¼ 1, 2, 3 … n), ppbv ; Mi est la masse molaire des espèces de COV i, g/mol ; Vj est le débit d'échappement instantané, m3/s ; DRj est le taux de dilution instantané du MPS ; Sj est la distance parcourue à j seconde (j ¼ 1, 2, 3 … t), m, et égale à la valeur de la vitesse instantanée à j seconde (j ¼ 1, 2, 3 … t) enregistrée par le système GPS , Mme; et n est la quantité d'espèces de COV, n ¼ 102. t est la durée totale de l'expérience correspondante, s. Les données de volume et de concentration ont toutes été normalisées aux conditions de température et de pression ambiantes standard (273.12 K, 101.33 kPa).

Pour estimer l'OFP d'espèces individuelles de COV provenant des gaz d'échappement des véhicules, l'échelle de réactivité incrémentielle maximale (MIR) a été adoptée (Carter WPL, 1994, 2010; Li et al., 2014). L'OFP des espèces individuelles de COV a été calculé selon la formule (2) :

où OFPi (mg O3/km) représente le potentiel de formation d'ozone des espèces de COV i ; EFi (mg/km) est le facteur d'émission des espèces de COV i ; et MIRi est la réactivité incrémentielle maximale des espèces de COV i, mg O3/mg COV. L'OFP total des COV était la somme de chaque OFPi.

3. Résultats et discussion

3.1. Profils source des COV des tuyaux d'échappement de différents véhicules

102 espèces individuelles de COV ont été classées en six groupes, alcanes, alcènes, aromatiques, halocarbures, carbonyles et autres. Tous les composants de COV détectés et les concentrations détaillées de COV, les facteurs d'émission et les profils de LDGV, LDDT-1, LDDT-2, LDDT-3, HDDT et LPGB ont été fournis dans l'Excel supplémentaire. Les facteurs d'émission des COV totaux étaient de 20.1 ± 10.8 mg/km, 82.2 ± 45.0 mg/km, 706.7 ± 107.0 mg/km et 42.5 ± 3.4 mg/km pour LDGV, LDDT, HDDT et LPGB, respectivement. Les facteurs d'émission correspondants de THC mesurés par PEMS avec la méthode FID étaient de 39.4 ± 19.6 mg/km, 227.4 ± 129.8 mg/km, 76.6 ± 35.4 mg/km pour LDGV, LDDT et LPGB, respectivement. Autrement dit, les espèces de COV identifiées représentaient 36.1 à 55.5 % du THC dans cette étude, ce qui était légèrement inférieur aux 65.5 à 82.1 % rapportés dans les études précédentes (Chiang et al., 2007 ; Tsai et al., 2012 ; Araizaga et al., 2013). Une explication plausible était que les hydrocarbures C2, tels que l'éthane, l'éthène et l'éthyne, n'ont pas été détectés dans cette étude.

Les profils de COV de différents types de véhicules en fonction du pourcentage en poids (%) sont présentés à la Fig. 1. Dans l'ensemble, les aromatiques étaient le groupe de COV le plus abondant du LDGV, représentant 38.5 %, suivis des alcanes (29.6 %), des carbonyles ( 15.5 %), halocarbures (7.1 %) et autres (7.0 %). Ce résultat était partiellement cohérent avec les résultats obtenus par Dai et al. (2010) sur la base des tests dynamométriques du châssis. Par rapport aux camions diesel (1.0 à 1.4 %) et au LPGB (3.6 %), le pourcentage du groupe des halocarbures dans les COV totaux du LDGV (7.1 %) était relativement plus élevé, en particulier le chlorobenzène, le 1,2-dichloroéthane, le 1,2,4- trichlorobenzène. On ne sait pas immédiatement pourquoi les véhicules à essence émettaient autant d'halocarbures. Une hypothèse est que la teneur en chlore de l'essence, qui pourrait se convertir en halocarbures lors de la combustion, était élevée en raison de la mauvaise qualité du pétrole brut et que beaucoup de chlore serait introduit lors du reformage catalytique avec les additifs. Pour les LDDT, les alcanes étaient significativement plus élevés avec une fraction de 69.9 %, suivis des aromatiques (17.8 %). Les 15 principales espèces de COV de ces véhicules LDDT conformes aux normes Chine III, Chine IV et Chine V, respectivement, sont illustrées à la Fig. S3. De toute évidence, le poids du dodécane a montré des tendances à la baisse à mesure que les normes se durcissaient, tandis que les tendances de variation de l'acétone, du 1-butène, du 1,2,3-triméthylbenzène, du 1,4-diéthylbenzène étaient juste opposées. Et les espèces résiduelles n'ont pas montré de tendances de variation évidentes. En somme, les normes d'émission ont des impacts significatifs sur les émissions de COV à l'échappement, mais les tendances de variation de la plupart des espèces de COV n'étaient pas évidentes. Pour le HDDT, les aromatiques et les alcanes ont été identifiés comme les groupes dominants, représentant 98.0 % des émissions totales de COV, ce qui est cohérent avec les résultats observés par Wang et al. (2017) et Liu et al. (2008a). Pour le LPGB, les alcanes et les aromatiques étaient les groupes de COV dominants, représentant respectivement 44.2 % et 24.5 %, suivis des carbonyles (16.3 %), des alcènes (8.6 %), des halocarbures (3.7 %) et autres (2.7 %). En général, les alcanes et les aromatiques étaient les principales émissions de COV d'échappement pour tous les véhicules testés, représentant 68.1 à 98.0 % des COV totaux. Les distributions de COV pourraient être fortement influencées par les propriétés des carburants ou les types de véhicules.

Figue. 1. Profils de source de COV de différents types de véhicules (l'axe X représente l'identification des espèces de COV, étant identique au tableau S1. Les pourcentages en poids sont des valeurs moyennes de plusieurs trajets d'essai du type de véhicule, et la barre d'erreur représente 1 écart type de valeurs moyennes).

Les 10 principales espèces de COV des différents types de véhicules représentaient environ 61 à 91 % des émissions totales de COV correspondantes, ce qui indique que les 10 principales espèces pourraient être les principaux COV. Les 10 principales espèces de COV de différents types de véhicules ont été répertoriées dans le tableau 2. Ces véhicules pouvaient avoir les mêmes espèces de COV, mais les abondances étaient différentes. Par exemple, le 1,4-diéthylbenzène était le top 10 des espèces de COV d'échappement pour tous les véhicules testés, mais les abondances étaient de 5.6 %, 2.7 %, 3.0 % et 3.8 % pour le LDGV, le LDDT, le HDDT et le LPGB, respectivement. Le pourcentage en poids moyen d'acétone dans le LDGV était de 8.9 %, mais pour le HDDT et le LPGB, il était de 31.8 % et 14.4 %, respectivement.

Comme le montre le tableau 2, il y avait une différence évidente entre les espèces de COV abondantes des différents véhicules. Pour être précis, l'i-pentane, l'acétone, le propane et le toluène étaient les principales espèces de COV provenant des gaz d'échappement du LDGV avec des pourcentages en poids de 9.8 %, 8.9 %, 8.1 % et 6.2 %, respectivement. Certaines de ces espèces ont également été identifiées dans d'autres études. Par exemple, l'i-pentane et le toluène ont été identifiés comme les principaux composants COV par Cao et al. (2016) et Wang et al. (2013). Le 1,4-diéthylbenzène et le 1,2,3-triméthylbenzène étaient les principales espèces de COV, ce qui est probablement attribué au fait que les raffineries ont ajouté plus d'aromatiques en C9 à C10 pour augmenter l'indice d'octane afin de répondre aux normes chinoises VI. Pour les LDDT, les espèces les plus abondantes étaient principalement les alcanes à longue chaîne, comme le dodécane (41.5 %), le n-undécane (16.3 %), le naphtalène (6.4 %) et le n-décane (6.2 %). De plus, certains COV à chaîne courte, tels que l'acétone (2.7 %), le propane (2.7 %) et l'acroléine (2.4 %), représentaient également des proportions considérables des COV totaux détectés. Ce résultat était similaire à certaines études récentes basées sur le dynamomètre transitoire et le test sur route (Qiao et al., 2012 ; Wang et al., 2016). Pour le HDDT, une grande quantité de naphtalène a été identifiée, avec un pourcentage massique de 31.8 % et un facteur d'émission de 222.0 ± 16.2 mg/km. La dernière publication de Lin et al. (2019b) ont rapporté un résultat similaire, à savoir que le facteur d'émission moyen de naphtalène des camions diesel lourds atteignait 312 mg/km. Les émissions élevées de naphtalène dépendaient principalement des conditions de fonctionnement du moteur et de la pyrolyse due à une combustion incomplète (Lin et al., 2019a, 2019b). Outre le naphtalène, le dodécane, le n-undécane, le 1,4-diéthylbenzène, le 3-éthyltoluène, étaient les espèces les plus abondantes. Contrairement aux véhicules diesel, les COV du LPGB étaient principalement des hydrocarbures à chaîne courte. L'acétone, l'i-pentane, l'i-butane, le n-butane et le propane étaient les principales espèces, représentant 46.7 % des COV totaux. Nos résultats étaient partiellement cohérents avec certains résultats antérieurs. Par exemple, Lai et al. (2009) et Guo et al. (2011) ont indiqué que le propane, le n-butane et l'i-butane étaient les espèces de COV les plus importantes pour le LPGB. Cependant, certaines autres études ont également rapporté que le n-hexane et le n-butane (Ho et al., 2009), le butane (Ayoko et al., 2014) étaient également les espèces de COV les plus abondantes. Dans l'ensemble, le propane, le n-butane et l'i-butane étaient les espèces de COV les plus abondantes. Le propane était l'une des espèces de COV les plus abondantes dans notre étude, mais ce n'était pas la plus importante. La raison pourrait être que la plupart des études précédentes ont été menées sur la base du GPL Berline ou taxi, alors que le véhicule utilisé dans nos études était un bus hybride GPL-électrique, et le GPL ne peut être utilisé que lorsque la vitesse du véhicule était jusqu'à 40 km. /h. Ainsi, nous avons déduit que les différentes technologies de moteur et les carburants utilisés pourraient entraîner des écarts entre les principales espèces de COV dans différentes études.

3.2. Effet des conditions routières sur les compositions de COV

39.4 % dans des conditions urbaines et routières, respectivement. En tant que deuxième espèce de COV la plus abondante, les pourcentages en poids d'alcanes ont montré des tendances de variation juste opposées à celles des aromatiques. Le rapport air/huile plus faible des voitures à injection de carburant dans l'orifice (PFI) dans des conditions de travail à ultra-haute vitesse peut entraîner des émissions aromatiques plus élevées pour les routes autoroutières dans cette étude. Ce résultat était similaire avec certaines références publiées. Par exemple, les études de Wang et al. (2013) et Guo et al. (2011) ont indiqué qu'à mesure que la vitesse de conduite augmentait, les émissions d'alcanes avaient une légère tendance à la hausse, et les émissions d'aromatiques montraient une tendance à la baisse. Comme le montre la figure 2, les aromatiques et les alcanes du LDDT ont présenté une tendance opposée liée au LDGV. Cependant, des études antérieures (Tsai et al., 2012; Cao et al., 2017) ont rapporté que de faibles vitesses de fonctionnement entraînaient une émission élevée d'aromatiques et une faible teneur en alcanes. Ces différences peuvent être dues à la complexité des dispositifs de combustion et de post-traitement des moteurs diesel. Plus précisément, les aromatiques émis par le LDDT-3 (équipé de DOC et SCR) ont augmenté de 14.8 % sur les routes urbaines à 27.5 % sur l'autoroute et les alcanes ont diminué de 71.3 % à 54.0 %. Cela est probablement dû au fait que le système DOC þ SCR utilisé pour le LDDT-3 pourrait être efficace dans des conditions d'autoroute en raison de la température d'échappement élevée, ce qui entraîne une plus grande réduction des alcanes. Et il a été signalé que les systèmes DPF et SCR étaient capables de réduire de plus de 85 % les émissions de nombreuses espèces de n-alcanes (Liu et al., 2008b). Pour le HDDT, aucune corrélation évidente n'a été observée entre les conditions routières et les compositions de COV.

En théorie, l'état de la route était crucial pour le facteur d'émission et le profil de la source. Cependant, les variations du profil de source des COV d'échappement avec différentes routes n'étaient pas significatives dans cette étude, en particulier pour le LDDTS. Cela pourrait être associé à la consommation réelle de carburant sur différentes routes. Prenons par exemple les LDDT, la consommation de carburant des LDDT-1, LDDT2 et LDDT-3 sur les routes urbaines était de 12.6 L/100 km, 10.1 L/100 km et 13.1 L/100 km, respectivement, tandis que celle sur les autoroutes était de 13.8 L / 100 km, 10.1 L/100 km et 14.6 L/100 km. Pour le LDGV et le HDDV, la consommation de carburant sur l'autoroute était la plus faible et celle sur l'urbain était la plus élevée, ce qui était partiellement cohérent avec le facteur d'émission de COV et le profil de la source.

3.3. Facteurs d'émission des COV d'échappement

Les facteurs d'émission des COV d'échappement obtenus dans ce travail et certains d'autres références sont présentés dans le tableau 3. Dans cette étude, le facteur d'émission moyen de COV du HDDT (706.7 mg/km) était le plus élevé, environ 8.6 fois celui du LDDT (82.2 mg /km). Les graves émissions de COV du HDDT pourraient être attribuées au fait que la plupart des chauffeurs de camion étaient toujours occupés à transporter des marchandises contre la montre et ne pouvaient pas entretenir le véhicule en temps opportun, et en fait, le dispositif SCR du camion d'essai ne fonctionnait pas efficacement. Certaines études basées sur des véhicules chinois ont également obtenu les mêmes résultats que les facteurs d'émission de COV d'échappement des HDDT basés sur la distance étaient significativement plus élevés que ceux des LDDT (Yao et al., 2015a; Deng et al., 2018; Zhang et al., 2018) . Comme indiqué dans le tableau 3, les facteurs d'émission de COV du LDGV et du LPGB étaient de 20.1 mg/km et 42.5 mg/km, respectivement, bien inférieurs à ceux des véhicules diesel. Tous les véhicules à essence testés étaient équipés du convertisseur catalytique à trois voies (TWC), qui pouvait réduire efficacement les émissions de COV. Le LPGB avait un faible facteur d'émission de COV, et cela a été principalement attribué au fait que le moteur du LPGB testé était hybride gaz-électrique et que le moteur à gaz ne fonctionnait que lorsque la vitesse du véhicule était supérieure à 30 km/h. En fait, seulement 40% du test total a été travaillé avec le moteur à essence.

La figure 3 présente les facteurs d'émission des COV totaux, des alcanes, des alcènes, des composés aromatiques et de certains autres groupes de COV dans différentes conditions routières. En général, les facteurs d'émission des COV totaux et de chaque groupe présentaient une tendance de variation constante selon laquelle les émissions dans les conditions routières étaient beaucoup plus faibles que celles dans les conditions routières urbaines. Le facteur d'émission moyen de COV du LDGV dans des conditions urbaines était de 41.7 mg/km, soit 1.8 fois et 3.9 fois celui dans des conditions suburbaines et routières, respectivement. Certaines études antérieures ont également trouvé des résultats similaires. Par exemple, les études de Cao et al. (2016) et Yang et al. (2018) ont tous deux signalé que les facteurs d'émission de COV suivaient un ordre décroissant à mesure que la vitesse augmentait. Comme pour le LDGV, le LDDT et le HDDT ont présenté la même tendance selon laquelle les facteurs d'émission moyens de COV dans des conditions urbaines étaient beaucoup plus élevés que ceux dans des conditions routières. Pour le LDDT, le facteur d'émission a diminué de 164.1 ± 92.8 mg/km sur les routes urbaines à 50.2 ± 28.3 mg/km sur l'autoroute, avec une réduction de 69.4 %. Les alcanes ont présenté l'abattement le plus important (71.0 %), notamment pour le dodécane et le n-undécane. Les composés aromatiques et les alcanes ont grandement contribué à la réduction des émissions de COV du HDDT (les deux ont été réduites d'environ 86 %), ce qui a entraîné une réduction de 85.8 % dans les conditions routières liées aux conditions routières urbaines pour le HDDT. Dans les conditions routières de banlieue et d'autoroute, la lubrification des moteurs des véhicules et la température des dispositifs de post-traitement des gaz d'échappement étaient optimales, ce qui se traduisait par des émissions plus faibles. Sur les routes urbaines, les charges du moteur accéléraient et décéléraient fréquemment, ce qui entraînait un faible rapport air-carburant. Ainsi, le facteur d'émission est relativement élevé dans des conditions de faible vitesse.

3.4. Potentiels de formation d'ozone

Les valeurs moyennes OFP des émissions totales de COV des LDGV, LDDT, HDDT et LPGB étaient de 70.7 mg O3/km, 128.1 mg O3/km, 2189.4 mg O3/km et 124.7 mg O3/km, respectivement. La valeur moyenne de l'OFP de LDGV était partiellement cohérente avec certaines études antérieures. Par exemple, Cao et al. (2016) ont indiqué que l'OFP pour les véhicules légers à essence conformes à différentes normes d'émission variait de 33 mg O3/km à 1300 3 mg O2013/km, et les travaux de Wang et al. (380) ont montré que les valeurs OFP pour les voitures à essence étaient de 920 à 3 mg O2015/km. La valeur OFP du LDDT dans cette étude était comparable à celles observées par Yao et al. (306.7a) que l'OFP pour le LDDT était de 3 mg O2011/km. De plus, l'OFP pour HDDT dans cette étude était comparable aux résultats rapportés par Bermu'dez et al. (967) que l'OFP des véhicules diesel variait de 1281 à 3 mg O2015/km, mais supérieur à celui trouvé par Yao et al. (XNUMXa). L'écart des valeurs OFP entre cette étude et les références a été principalement attribué aux différents cycles de conduite et à la composition du carburant utilisé et aux espèces de COV détectées. Les résultats de cette étude ont indiqué que par rapport aux voitures à essence, l'OFP causée par les véhicules diesel ne doit pas être ignorée.

La figure 4 présente les contributions des différents groupes de COV à l'OFP pour les véhicules testés. De toute évidence, les aromatiques étaient le groupe de COV dominant pour l'OFP des véhicules testés, en particulier pour le HDDT, allant de 49.6 à 93.4 %. En outre, les alcanes et les alcènes ont également joué un rôle important dans la formation d'ozone des émissions de COV, en particulier, représentant 18.3 % et 20.4 % pour le LDDT et 15.0 % et 27.5 % pour le LPGB. Par rapport au LDDT et au LPGB, les autres groupes de COV du LDGV et du HDDT étaient moins prononcés. Des résultats similaires ont été trouvés dans certaines études antérieures. Par exemple, Guo et al. (2011) ont observé que les aromatiques étaient le plus grand contributeur, représentant plus de 80 % de l'OFP total pour les véhicules à essence, et les alcènes représentaient environ 14 %. Tsai et al. (2012) ont constaté que les fractions d'aromatiques, de carbonyles, d'alcènes et d'alcanes étaient de 69 %, 16 %, 12 % et 3.1 % pour le FTP-75 et de 69 %, 14 %, 11 % et 6.1 %, respectivement, pour le cycle de l'autoroute. Les 10 principales espèces de COV contribuant aux OFP ont été présentées à la Fig. S4. Les 10 principales espèces représentaient environ 60 à 90 % du PCO total. Pour le LDGV et le HDDT, la plupart des 10 principales espèces étaient aromatiques, tandis que pour le LDDT et le LPGB, les alcènes et les alcanes occupaient également des parts considérables. Ces résultats ont indiqué que la réduction des aromatiques et des alcènes était la clé pour contrôler la formation d'ozone des émissions de COV des véhicules.

Figue. 3. Facteurs d'émission des groupes de COV dans différentes conditions routières. (Les facteurs d'émission sont des valeurs moyennes de plusieurs trajets d'essai et la barre d'erreur représente 1 écart type des valeurs moyennes).

Figue. 4. Contribution des groupes de COV à l'OFP total.

4. Conclusions

Les caractéristiques d'émission de COV à l'échappement de quatre types de véhicules en circulation ont été étudiées avec un PEMS combiné, et les OFP ont été calculés avec la méthode MIR. Les principaux résultats sont les suivants.

(1) Les COV d'échappement de ces véhicules testés étaient dominés par les aromatiques et les alcanes. Cependant, la composition détaillée des COV variait selon les différents types de véhicules. L'i-pentane, l'acétone et le propane étaient les trois principales espèces de COV pour le LDGV. Les camions diesel avaient plus d'émissions de naphtalène, de dodécane et de n-undécane. L'acétone était l'espèce la plus abondante pour le LPGB, suivie de l'i-pentane, de l'i-butène, du n-butane et du propane. En général, les camions diesel émettaient plus d'hydrocarbures à chaîne longue, tandis que le LDGV et le LPGB étaient plus abondants en hydrocarbures à chaîne courte.

(2) Les conditions routières ont eu de légères influences sur les compositions des COV d'échappement, à l'exception du HDDT. Plus d'aromatiques ont été trouvés pour le LDGV sur les routes urbaines, tandis que plus d'alcanes ont été émis par le LDDT sur les routes urbaines.

(3) Par rapport aux conditions routières, plus de COV ont été émis sur les routes urbaines. Les facteurs d'émission des COV d'échappement des LDGV sur les routes urbaines étaient 1.8 fois ceux des routes de banlieue et 3.9 fois ceux des autoroutes. Les facteurs d'émission sur les routes urbaines étaient de 3.3 et 7.0 fois ceux des routes d'autoroute pour le LDDT et le HDDT, respectivement.

(4) L'OFP du HDDT était beaucoup plus élevé que celui des autres véhicules. Les OFP étaient d'environ 70.7, 128.1, 2189.4 et 124.7 mg O3/km pour le LDGV, le LDDT, le HDDT et le LPGB, respectivement. De plus, les aromatiques étaient les principaux contributeurs des OFP, représentant 49.6 à 93.4 % du total des OFP.

Malgré les conclusions qui ont été tirées ci-dessus, il reste encore du travail à faire. Par exemple, le LDDT testé dans cette étude avait des normes d'émission différentes, et leurs compositions en COV variaient largement parmi les véhicules testés. Les échantillons étaient petits pour l'étude des normes d'émission. De plus, nous avons constaté que le LPGB avait des émissions de COV considérables. Des mesures plus strictes devraient être mises en œuvre pour contrôler les camions à fortes émissions. Le LPGB réduit-il les émissions de COV par rapport aux bus GPL traditionnels en fonction de la consommation de carburant ? Ainsi, des études relatives supplémentaires pourraient être menées à l'étape suivante.